No século XVIII, por volta de 1758, o Coronel Antonio Ferreira de Lima, juntamente com Abreu Ferreira e sua esposa Paula Brito Moreira Povo, trouxeram de Portugal, uma imagem de Nossa Senhora dos Impossíveis e fizeram uma escritura do doação de meia légua de terreno para a construção de um santuário em homenagem a Nossa Senhora dos Impossíveis.
Comemorada em 21 de novembro e 29 de janeiro.
Três décadas depois, o mesmo Coronel Bishop doou ao Santuário.
No século XX, em 1921, o bispo da Diocese de Natal (atual Arquidiocese), Dom Antonio dos Santos Cabral, nomeia o primeiro administrador do Santuário, Padre Joseph Scholl.
Dois anos depois, foi assinado um convênio entre a Diocese de Natal e o Superior Geral dos Missionários da Sagrada Família, foi definida a construção de uma estrada, uma casa para peregrinos e um novo santuário.
Em 1948, foram iniciadas as obras que durariam seis anos, essas obras seriam a construção da praça, da barragem e da estrada.
Em 1958, foram agraciados com os duzentos anos da fundação do Santuário.
Na quarta-feira da Semana Santa de 1963, a celebração aconteceu na semana passada antes da aposentadoria do santuário.
Em 17 de setembro de 1966, foi inaugurada a estrada que ligava a cidade de Patu ao Santuário de Lima.
Finalmente, em comemoração ao Ano Novo de 1969, o santuário foi reaberto.
A restauração começou em 1967 e foi dirigida por seu fundador, padre Henry Spitz.
O arquiteto responsável pelo projeto do novo santuário foi Alberto Reithler.
Atualmente, o Santuário detém o título honorífico de 13ª Basílica do Brasil e é considerado uma das sete maravilhas do estado do Rio Grande do Norte e um dos maiores espaços de religiosidade do Nordeste brasileiro.